Hans Georg Dehmelt wurde am 9. September 1922 in Görlitz geboren und wuchs in Berlin auf. Nach dem Abitur 1940 am Gymnasium zum Grauen Kloster diente er in einer motorisierten Luftabwehreinheit. Nachdem er die Schlacht von Stalingrad überlebt hatte, wurde er nach Deutschland zurückbeordert, um im Rahmen eines Armeeprogramms an der Universität Breslau Physik zu studieren. Er wurde 1944 an die Westfront abkommandiert und geriet während der Ardennenoffensive in amerikanische Kriegsgefangenschaft.
Nach seiner Entlassung 1946 setzte er sein Studium an der Universität Göttingen fort, unter anderem bei Richard Becker, Hans Kopfermann, Werner Heisenberg, Max von Laue, Wolfgang Paul und Max Planck, bei dessen Beerdigung er als Sargträger ausgewählt wurde. Nach seiner Diplomarbeit 1948 über einen Thomson-Massen-Spektrographen wurde er 1949 mit einer Arbeit über Kernquadrupolfrequenzen in kristallinen Jodverbindungen promoviert. Nach zwei Jahren an der Duke University ging er 1952 an die University of Washington in Seattle, dort wurde er 1955 zum Assistenzprofessor, 1958 zum außerordentlichen und 1961 zum ordentlichen Professor ernannt. Im Jahr 2002 wurde er emeritiert.
Dehmelt war in erster Ehe mit Irmgard Lassow verheiratet, hat einen Sohn (Gerd) und einen Enkel (Leif). Nach dem Tod seiner Frau ist er in zweiter Ehe mit der Physikerin Diana Dundore verheiratet. Er erhielt 1961 die US-amerikanische Staatsbürgerschaft.