Zöllners Vater war Organist an der Schlosskirche zu Oels und erteilte seinem Sohn schon früh Orgelunterricht. Nach weiterer Ausbildung bei Friedrich Wilhelm Berner in Breslau und einer Tätigkeit als Musiklehrer inOppeln entschloss sich Carl Heinrich Zöllner zu einer Karriere als reisender Pianist, Organist und Komponist, die ihn in viele europäische Städte (unter anderem Warschau, London, Leipzig, Hamburg und Kopenhagen) führte.
Insbesondere sein Orgelspiel wurde von der Kritik gelobt und vom Publikum gefeiert. Im Jahr 1832 ließ sich Zöllner in Hamburg nieder, wo er am 22. September 1835 seinen letzten öffentlichen Auftritt hatte.