Sein bekanntestes Bauwerk ist der Neubau der „Reichsbankerweiterung“in Berlin (1934–1940, heute Sitz des Auswärtigen Amtes, vor 1990 des Zentralkomitees der SED der DDR). Der 1933 ausgeschriebene Wettbewerb unter dreißig ausgewählten bekannten deutschen Architekten, darunter z. B. auch Ludwig Mies van der Rohe und Walter Gropius, brachte überwiegend Entwürfe in modernem Stil hervor (vgl. Neues Bauen, Bauhaus, Klassische Moderne), die nicht den nationalsozialistischen Kulturidealen entsprachen. Das Zahlenverhältnis zwischen den eingeladenen konservativen und modernen Architekten war ungefähr ausgeglichen.
Die Entwürfe aller Teilnehmer differierten nicht so stark, wie man vielleicht hätte vermuten können. Allen Teilnehmern gemein war die völlige Abkehr von tradierten Formen, wie sie für Banken im 19. bis zu Beginn des ersten Weltkriegs üblich war; alle verzichteten auf Ornamentik oder Dekoration. Eine typisch nationalsozialistische Repräsentationsarchitektur gab es noch nicht. An eine Auftragsvergabe an den Gewinner des Wettbewerbs war laut den Auslobungsunterlagen nie gedacht worden, der Gewinner sollte lediglich dem Reichsbankbaubüro zuarbeiten. Schließlich wurde der Entwurf von Wolff, außer Konkurrenz eingereicht, direkt umgesetzt. Vor diesem Hintergrund ist die oft kolportierte persönliche Einflussnahme Hitlers neu zu bewerten. Der umgesetzte Entwurf von Wolff trug durchaus gemäßigt moderne Züge.
Im Jahr 1919 entwarf Wolff das Stahlhelmdenkmal auf dem Friedhof In den Kisseln in Falkenhagener Feld, gemeinsam mit Stadtbaurat Karl Elkart, 1923 das Denkmal für die Gefallenen des 5. Garde-Regiments zu Fuß in Spandau.
Zu den diversen Bauten des Reichsbank-Baubüros, die nach Entwürfen bzw. unter der Leitung von Heinrich Wolff entstanden, gehören z. B.:
- 1925: Grabmal für den Reichsbankpräsidenten Rudolf Havenstein in Berlin-Dahlem, auf dem St.-Annen-Friedhof
- 1926–1928: Reichsbank-Hauptstelle Königsberg (Ostpreußen), Schlossplatz
- 1927: Reichsbank-Stelle Erlangen
- 1928: Beamtensiedlung in Berlin-Schlachtensee, Spanische Allee / Breisgauer Straße / Dubrowstraße (Mitarbeiter: Rudolf Ullrich)
- 1928–1930: Reichsbank-Hauptstelle Dresden, Akademiestraße
- 1931–1933: Reichsbank-Hauptstelle Frankfurt am Main, Taunusanlage 4/5
- 1936–1937: Reichsbank-Stelle Koblenz, Neustadt 6/7
Insgesamt realisierte das Reichsbankbaubüro zwischen 1922 und 1938 über 100 Bauten. Diese Gebäude wurden nach 1945 in der Bundesrepublik Deutschland, sofern sie den Zweiten Weltkrieg unzerstört überstanden, zumeist von den neu gegründeten Landeszentralbanken übernommen.
Häufig wird Heinrich Wolff irrtümlich als Mitherausgeber einen Bildbandes über die Neue Reichskanzlei von Albert Speer genannt.