Samuel war der Sohn des Kaufmanns Isidor Freund. Nach dem Schulbesuch in Breslau studierte Freund 1887-94 Philosophie und orientalische Sprachen an der Universität Breslau und ließ sich gleichzeitig am Jüdisch-Theologischen Seminar in Breslau ausbilden. Seine Promotion legte er 1892 jedoch an der Universität Heidelberg ab.
Wieder in Breslau wurde Freund 1889 Lehrer an der Religionsschule der dortigen jüdischen Gemeinde. 1893 wurde er zunächst zum Rabbiner in Czarnikau gewählt, 1898 dann in Ostrowo.
Nach Hannover berufen wurde Freund 1907, als 2. Rabbiner der dortigen Synagogengemeinde[1], wo er für an der Gemeinde-Religionsschule lehrte. Zugleich war er zuständig für die Organisation des jüdischen Religionsunterrichts an öffentlichen Schulen.
Freund wirkte in zahlreichen jüdischen Vereinigungen und Stiftungen mit.
1919 trat Samuel Freund mit seiner Broschüre Tatsachen zur Judenfrage als Verteidiger des Judentums auf, aber auch als Gegenredner in politischen Versammlungen völkischer Parteien: So erzwang Freund 1921 in einer öffentlichen Auseinandersetzung mit Dietrich Eckar(d)t[2], dem späteren Chefredakteur[3] des Völkischen Beobachters, die Anerkennung des Kriegseinsatzes der Juden.
1924 wurde Freund zum hannoverschen Landrabbiner gewählt. Er wurde Vorstandsmitglied des Allgemeinen Rabbinerverbandes und wirkte im Preussischen Landesverband jüdischer Gemeinden.
1937 veröffentlichte Samuel Freund eine Broschüre zur Geschichte des Landrabbinats. Obwohl er 1938 im Alter von 70 Jahren in den Ruhestand trat, übernahm er nach der Emigration des Rabbiners Emil Schorsch erneut die Betreuung der jüdischen Gemeinde.
Samuel Freund wurde auf dem Jüdischen Friedhof An der Strangriede bestattet.
Drei Jahre später wurde seine Witwe Minna 1942 nach Theresienstadt deportiert und kam dort um.
1961 benannte Hannover die Freundallee nach dem Rabbiner.